Geç Assur Dönemi’nde kısa bir süre başkent olan Harran, daha sonra İslam devrinde Emeviler Dönemi’nde son halife II. Mervan zamanında da bir süre başkent olmuştur. Hz. İbrahim’in bir süre Harran’da kaldığı Tevrat’ta geçmekte, burada evlendiği ve adına bir mescit yapıldığı da bilinmektedir. Harran, MS 639 yıllarında Halife Hz. Ömer zamanında İslam hâkimiyetine geçmiştir. Harran, İslam devrinde Emeviler Dönemi’nde son halife II. Mervan zamanında da bir süre başkent olmuştur. İslam devrinin önemli eserlerinden olan Ulu Camii veya Cennet Cami, Harran Höyüğü’nün kuzeydoğu eteğinde yer alır. Caminin doğu cephesi, mihrabı, şadırvanı ve minaresinin büyük bir bölümü korunmuştur. Türkiye’de İslam mimarisinde yapılmış en eski cami olan Harran Ulu Camii, MS 744-750 tarihleri arasında Emeviler Devri’nde Halife II. Mervan tarafından yaptırılmış ve daha sonra çeşitli zamanlarda onarımlar görmüştür. Ulu Camii 104x107 m. ebadında bir alanı kaplar, minarenin zaman içinde yok olan ahşap merdivenleri, aslına uygun bir şekilde 105 basamaklı olarak yeniden yapılmıştır. Ulu Camii, 33.30 m yüksekliğindeki minaresi ile geçmişteki ihtişamına tanıklık etmektedir. Eyyubiler zamanında parlak bir devir yaşayan Harran, şehirciliğin, sanat ve tekniğin doruk noktasına ulaşmıştır. Harran şehrini değişik zamanlarda birçok seyyah ve araştırmacı gezmiş, kentin tarihini açıklayan ve ortaçağdaki ihtişamını anlatan yazılar yazmışlardır. MS 1184’te Harran’a gelen Seyyah İbn Cubeyir, halkının çok misafirperver olduğunu belirterek, buradaki cami, mescit, medreselere değinip kentin görkeminden bahsetmektedir. Harran kenti, MS 1260’da Moğollar tarafından işgal edilmiş, daha sonra şehri ellerinde tutamayacaklarını anlayan Moğollarca, tamamen yakılıp yıkılmıştır. Harran, Moğol istilasından sonra eski durumuna dönemeyip önemini yakınında bulunan Edessa’ya yani bugünkü Şanlıurfa’ya kaptırmıştır.